Résultats de thermodynamique

Un calcul simple donne l'énergie "Electronic Energy" Eel (qui contient en fait aussi la répulsion nucléaire (VN/N)). Un calcul de hessien permet d'obtenir les élements permettant de calculer des corrections conduisant à l'enthalpie et à l'enthalpie libre; à une température T (en K). Les couleurs employées ci-dessous pour les variables doivent vous guider dans l'extrait montré en bas. On obtient cet extrait en téléchargeant l'output, ou avec le bouton Thermo (il arrive qu'il "bug").

Corrections

A partir de l'énergie "Electronic Energy" Eel.

La correction pour obtenir l'énergie interne à 0 K (U0) est simplement l'ajout de l'énergie de point zéro (Zero Point Energy) : U0=Eel+ZPE.

  • ZPE est la somme des contributions des vibrations à 0 K (obtenue dans l'approximation harmonique ( ∑i 1/2 ℏωi)).

La correction pour obtenir l'énergie interne à 298.15 K (U298), est (hélas) notée E, presque comme l'énergie interne Eel. On a U298=Eel+E

  • La correction E contient, en plus de ZPE, d'autres corrections thermiques électronique (0), de translation (3/2 x kBT), rotation (3/2 x kBT), et vibration (gaz parfait).

La correction pour obtenir l'enthalpie à 298 K (H298) est notée H. On l'applique simplement sur l'énergie électronique : H298=Eel+H.

  • Cette correction diffère de la précédente par l'ajout de RT: On a la relation H298=U298+PV, ce qui pour n molécules revient à H298= U298+nRT (approximation du gaz parfait). A la température de 298.15 K et ramené à une mole, on a nRT=kBT=2.479 kJ/mol. Cette valeur ne dépend que de T, et à température constante ... est une constante.

La correction pour obtenir l'enthalpie libre à 298 K (G298) est notée G. On l'applique simplement sur l'énergie électronique :G298=Eel+G.

  • Elle contient en particulier le terme entropique à 298.15 K: G298=H298-TS

    S est l'entropie (donnée par GAMESS en J et non kJ comme les autres valeurs).


THERMODYNAMICS OUTPUT:
*** Note:  You must add the electronic energy to H to get the total enthalpy ***
     THERMOCHEMISTRY AT T=  298.15 K
     -------------------------------

 USING IDEAL GAS, RIGID ROTOR, HARMONIC NORMAL MODE APPROXIMATIONS.
 P=  1.01325E+05 PASCAL.
 
 ...

  THE HARMONIC ZERO POINT ENERGY IS (SCALED BY   1.000)
        0.028372 HARTREE/MOLECULE     6227.027808 CM**-1/MOLECULE 
       17.803984 KCAL/MOL               74.491868 KJ/MOL

               Q               LN Q
 ELEC.     1.00000E+00       0.000000
 TRANS.    7.79430E+06      15.868903
 ROT.      1.76318E+03       7.474877
 VIB.      1.00519E+00       0.005173
 TOT.      1.38141E+10      23.348953

              E         H         G         CV        CP        S
           KJ/MOL    KJ/MOL    KJ/MOL   J/MOL-K   J/MOL-K   J/MOL-K
 ELEC.      0.000     0.000     0.000     0.000     0.000     0.000
 TRANS.     3.718     6.197   -39.338    12.472    20.786   152.727
 ROT.       3.718     3.718   -18.530    12.472    12.472    74.621
 VIB.      74.568    74.568    74.479     1.537     1.537     0.298
 TOTAL     82.005    84.484    16.611    26.480    34.795   227.645
 VIB. THERMAL CORRECTION E(T)-E(0) = H(T)-H(0) =        75.892 J/MOL